後來，當朱元璋平定定遠（今陝西西鄉南）時，帶領十二位勇將前往，徐達就是其中之一。然後，朱元璋任命他為大將，率領諸將攻城掠地，攻鎮江，復池州，克武昌，滅陳友諒，功勳甚為卓著。朱元璋稱吳王時，任徐達為左相國。

朱元璋準備起兵征討張士誠時，右相國李善長請求暫緩動兵，從長計議。徐達則說：「張士誠品性不端，待人苛刻，他的大將李伯升等輩，只知道霸佔良家子女、錢財玉帛，這樣的人很容易戰而勝。再說，他手下的黃、蔡、葉三個參軍，都是書生，不懂天下大計。臣若奉主上之命，以大軍逼攻，三吳很快可以平定。」

朱元璋聽了，非常高興，就拜徐達為大將軍，常遇春為副將，命率水師二十萬人，進逼湖州。敵軍分三路出戰，徐達也以三軍應之，又另外派兵扼住對方歸路，從而使敵人戰敗退卻時，無法歸入城池，大敗而逃。徐達用眾兵圍住其城，張士誠派呂珍等帶六萬兵來救，被常遇春等包圍。張士誠親率眾兵來救，也被徐達大敗於皂林。張士誠逃跑，他部下五太子、朱暹、呂珍等人都投降，湖州城破。

當時徐達大軍，從太湖進圍平江（今蘇州），徐達在葑門紮營，其他一些將士，分別在四面安營紮寨，從四面圍攻張士誠。他們還在軍營中架起木塔與城裡的佛塔相等，築了三層土台，鳥瞰城內動靜，並架設弓弩火槍，台上又架大炮，一開炮就可以粉碎城中一切。城裡守軍非常恐懼。

面對這種情況，徐達自己一向謹慎，也深知朱元璋的個性，便派使者向朱元璋請示進攻計劃。朱元璋帶信嘉慰他說：「將軍一向勇謀絕倫，故而能夠粉碎亂謀，削平群雄，現在事事必稟告請命，這是將軍的忠誠，我甚為安慰。然而，將在外，君令有所不授。軍中的輕重緩急，將軍可以相機而行，我不加制約。」不久，徐達便指揮兵馬攻破平江城，活捉張士誠，將其押送到應天府。這次戰役共收降敵兵二十五萬人。因功勳卓著，徐達被封為信國公。

不久徐達又被拜為征虜大將軍，常遇春為他的副將。當時名將，首推徐、常二人。兩人才勇相似，都被朱元璋所倚重，常遇春剽悍勇猛，敢於深入敵陣，而徐達則長於謀略，善於排兵佈陣。朱元璋曾詔告群將，說統軍有紀律，攻戰克敵有將軍之體者，都不如徐達。

朱元璋稱帝后，仍用徐達征討邊疆，每年春天徐達率軍出征，暮冬召還京城，成為常例。而徐達則仍然恭謹如故，一回來，就把將軍之印，上呈歸還，朱元璋也很高興，賜他沐浴，設宴歡飲，稱他為布衣兄弟，而徐達卻更加恭謹。朱元璋曾經很隨便地對徐達說：「徐兄功勞甚大，還沒有好居處，我賜給你一幢舊宅。」所謂舊宅，就是朱元璋稱帝前做吳王時所住的豪宅，但卻被徐達堅決推辭了。

後來，朱元璋到徐達的家裡與他飲酒，強行灌醉了他，把他用被子蒙住，抬到原吳王宅中讓他睡下。徐達醒來後大驚，急忙奔到台階下，請罪，並再次辭掉所賜的吳王豪宅。朱元璋因此而大為快慰，對他就更加放心、信任。

正是：

功愈高時心愈謙，
不求享受求奉獻。
高山仰止眾心服，
天地人神都讚歎！

（事據《明史》）

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